La biblioteca cuenta con un fondo especializado en:
- Historia, arte y medio ambiente
- Patrimonio histórico-artístico de la provincia de Toledo
- Publicaciones propias editadas por la Diputación
- Revistas especializadas
- Donaciones destacadas como el Fondo Manuel Casamar, centrado en bellas artes e historia
- Acceso al archivo fotográfico Pedro Román Martínez, con 970 imágenes digitalizadas

